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論文 |
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鈴木, 元気 ; 森川, 多津子 ; 柏倉, 桐子 ; 唐, 寧 ; 鳥羽, 陽 ; 早川, 和一
概要:
首都圏3地点(野毛、九段、つくば)において、野毛および九段では2006～2013年まで、つくばでは2010～2013年までの夏と冬の大気粉塵を捕集し、多環芳香族炭化水素 (PAH) 9種類およびニトロ多環芳香族炭化水素 (NPAH) 3種類
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をそれぞれHPLC-蛍光検出法、HPLC-化学発光検出法で測定し、その濃度の変遷を明らかにした。PAH濃度は野毛、九段で2006年から2008年の間の冬に低下傾向が認められた。NPAH濃度は、野毛では2006年から2011年の間の夏と冬、九段では2007年から2009年の間の夏および2006年から2011年の間の冬に低下傾向が認められた。つくばでは観測期間が2010年から2013年と短く、PAHとNPAHのいずれについても明確な変動傾向は認められなかった。また野毛および九段で[1-NP]/[Pyr]値の低下が確認され、PAH、NPAH濃度低下の要因の一つとして自動車排ガス規制による粉塵およびNOx排出量の減少が考えられた。 Airborne particulates were collected in Noge and Kudan, Japan, in the summer and winter from 2006 to 2013 and in Tsukuba, Japan, in the summer and winter from 2010 to 2013. The polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) and nitropolycyclic aromatic hydrocarbons (NPAHs) were determined by HPLC with fluorescence and chemiluminescence detections, respectively. The decreasing tendencies of the total concentrations of nine PAHs were observed at Noge and Kudan in the winter from 2006 to 2008. The decreasing tendencies of the total concentrations of three NPAHs were observed in both the summer and winter in Noge from 2006 to 2011. The decreasing tendencies of the NPAH concentrations were also observed in Kudan in the winter from 2006 to 2011 and in the summer from 2007 to 2009. The concentration ratio of 1-nitropyrene to pyrene also decreased in Noge and Kudan. As the main reason for the decrease in the urban atmospheric PAH and NPAH concentrations, the Japanese regulation of exhaust gas/particulates from automobiles was considered.
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浜, 寛貴 ; 徳田, 貴裕 ; 伊崎, 陽彦 ; 大野, 友子 ; 渡辺, 有梨 ; 神田, 哲雄 ; 唐, 寧 ; 亀田, 貴之 ; 鳥羽, 陽 ; 早川, 和一
概要:
石川県金沢市藤江の幹線道路脇において12年間（1999～2010年）の夏と冬の大気粉塵を捕集し、多環芳香族炭化水素（PAH）6種類（pyrene、benz[a]anthracene、chrysene、benzo[b]fluoranthene
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、benzo[k]fluoranthene、benzo[a]pyrene）およびニトロ多環芳香族炭化水素（NPAH）7種類（1,3-、1,6-、1,8-dinitropyrenes、1-nitropyrene、6-nitrochrysene、7-nitrobenz[a]anthracene、6-nitrobenzo[a]pyrene）をそれぞれHPLC-蛍光検出法、HPLC-化学発光検出法で測定し、その変遷を明らかにした。この間に、PAH濃度は冬63.9％、夏75.6％減少、NPAH濃度は冬88.0％、夏89.2％減少した。また[1-NP]/[Pyr]値は冬と夏ともに著しく減少した。自動車排ガス規制の強化によって排出源としての自動車の寄与率が低下したことが、大気中PAH、NPAH濃度および[1-NP]/[Pyr]値が顕著に減少した主要因と考えられた。 Airborne particulates were collected at a roadside site in Kanazawa, Japan, in the summer and winter, 1999, 2004/2005, 2007/2008 and 2010. The polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) and nitropolycyclic aromatic hydrocarbons (NPAHs) were determined by HPLC with fluorescence and chemiluminescence detections, respectively. The total concentration of six PAHs (pyrene, benz[a]anthracene, chrysene, benzo[b]fluoranthene, benzo[k]fluoranthene and benzo[a]pyrene) decreased by the factor of 63.9% in the winter and 75.6% in the summer from 1999 to 2010. The total concentration of seven NPAHs (1,3-, 1,6-, 1,8-dinitropyrenes, 1-nitropyrene, 6-nitrochrysene, 7-nitrobenz[a]anthracene and 6-nitrobenzo[a]pyrene) significantly decreased by the factor of 88.0% in the winter and 89.2% in the summer during the same period. The concentration ratio of 1-nitropyrene to pyrene also significantly decreased in this period, suggesting a decrease in the emission amount. As the main reason for the significant decrease in the PAHs and NPAHs, the regulation of exhaust gas/particulates from automobiles was considered.
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論文 |
論文
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鳥羽, 陽 ; Toriba, Akira
概要:
ベンゾ[a]ピレン(BaP)をはじめとする多環芳香族炭化水素類(PAH)の内分泌撹乱作用は,抗エストロゲン作用などの一部の作用のみが報告されるにとどまっていることから,PAH及び類縁化合物の内泌撹乱作用を評価した。BaPを含むいくつかのPA
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Hに抗エストロゲンあるいは抗アンドロゲン作用が観察され,その作用はアリル炭化水素受容体を介して発現することが推定された。また,BaPの代謝物として知られるBaPモノヒドロキシ体(OHBaPs)がエストロゲン様/抗エストロゲン活性を示したが,ジオール体及びキノン体は活性を示さなかった。このことから,フェノール性水酸基の存在が活性発現に必須であるだけでなく,水酸基の位置も重要な要因であることが明らかとなり,BaPが生体内で代謝されることで新たな内分泌撹乱作用を獲得することが示唆された。 次に,BaPをはじめとするPAHの内分泌撹乱作用のヒトに対するリスク評価を行うにあたり,PAH曝露量を評価するための2つの手法を検討した。まず地域別の大気粉じん中PAH濃度を測定し,呼吸を介したPAH曝露の推定を試みた。その結果,PAH曝露量は都市域で高く,さらに地域のエネルギー事情を強く反映することが分かった。しかしながら,個人のPAH曝露量はPAHの摂取源の一つである喫煙などの生活習慣によっても異なってくることから,尿中代謝物量を指標とするPAH曝露量の推定を試みた。まず,BaPをシトクロムP450によりin vitroで代謝させたときに生成するBaP代謝物としての1-OH,3-OH,及び9-OHBaPを同定した。さらに尿中OHBaPs、及びPAH曝露の指標としての1-ヒドロキシピレン(1-OHP)と2-ヒドロキシフルオレン(2-OHF)についてのHPLC-蛍光検出法による分析法を開発し,ヒトの尿中代謝物を測定した結果,OHBaPsの異性体の中でエストロゲン様活性を有する3-OHBaPを検出した。また1-OHP及び2-OHFについては,PAH摂取源の一つである喫煙の影響を検討したところ,喫煙者でそれらの尿中濃度が有意に高く,PAHの曝露指標になることが分かった。以上の結果から、内分泌撹乱作用を有するPAH代謝物が生体内で生成することを確認するとともに,尿中PAH代謝物量が個人のPAH曝露量を反映した,優れた指標となることが明らかとなった。<br />Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) such as benzo[a]pyrene (BaP) have been reported for their endocrine-disrupting activities, primarily their antiestrogenic characteristics. In this study, the endocrine-disrupting activities of PAHs and their analogues (metabolites) were investigated. Several PAHs containing BaP exhibited the antiestrogenic and antiandrogenic effects and it was suggested that the PAHs act as antiestrogens and antiandrogens by activating the aryl hydrocarbon receptor (AhR). On the other hand, the estrogenic and antiestrogenic effects of the BaP metabolites were also examined. Monohydroxy derivatives of BaP (OHBaPs) exhibited the estrogenic or antiestrogenic effects, diol and quinone derivatives of BaP did not. Therefore, the presence and position of phenolic hydroxy group in the BaP metabolites play an important role in the induction of the endocrine-disrupting activities.Two methods for the evaluation of PAH exposure were developed to assess a human risk of the en docrine-disrupting effects for PAHs and their metabolites. To evaluate the exposure to PAHs from ambient air by inhalation, the atmospheric concentrations of PAHs were measured with the airborne particulates collected in three cities. The concentrations of PAHs, that is, the exposure dose were much higher in urban area than in suburban area, and the main contributors of PAHs in urban area were considered to be automobiles, domestic heating systems such as furnaces and kerosene heaters, power plants and incinerators. However, the intake of PAHs depends on individual lifestyle such as diet and tobacco smoke, therefore, biomonitoring is an especially valuable method to provide exposure data of PAHs. Urinary metabolites of PAHs including BaP were used as PAH biomarkers. 1-, 3-, 9-OHBaPs were identified as major metabolites of BaP in vitro by human recombinant cytochrome P450. The methods for determining OHBaPs, 1-hydroxypyrene (1-OHP) and 2-hydroxyfluorene (2-OHF) using high-performance liquid chromatography with fluorescence detection were developed. 3-OHBaP, which has a particularly high estrogenic activity, was detected in the urine of a subject. Further, the effect of smoking on the exposure to PAHs was investigated using the concentrations of urinary 1-OHP and 2-OHF. The urinary 1-OHP and 2-OHF levels in smokers were significantly higher than those in non-smokers. Thus, urinary metabolites of PAHs may be sensitive and specific biomarkers for the assessment of the exposure to PAHs.<br />研究課題/領域番号:13558066, 研究期間(年度):2001–2002<br />出典：「ベンゾ[a]ピレン及びその代謝物の内分泌撹乱作用の評価法に関する研究」研究成果報告書 課題番号13558066 (KAKEN：科学研究費助成事業データベース（国立情報学研究所）) 本文データは著者版報告書より作成
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