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論文 |
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早川, 和一
概要:
1.自動ニトロアレーン(NPAH)分析計の開発:これまでの基礎検討結果に基づいて,化学発光検出HPLCにクリーンアップカラム,Pt/Rhカラム及び濃縮カラム装着流路切換えバルブを導入した自動NPAH分析システムを完成した.これにより,大気浮
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遊粉塵のベンゼン/エタノール抽出物中の1,3-,1,6-,1,8-ジニトロピレン(DNP)及び1-ニトロピレン(NP)等を簡単な前処理で連続定量分析可能とした.2.金沢,富山及びウラジオストクの都市大気中NPAHの比較:3都市の大気粉塵を季節毎に同時連続捕集しNPAH分析した結果,1,3-,1,6-,1,8-DNP,1-NPは,金沢と同様に他の2都市とも冬高夏低を呈し,主要排出源は自動車であった.2-NPは金沢と同様に他の2都市とも夏高冬低を呈し,大気中二次生成することがわかった.更に,これまで挙動が不明であった6-ニトロクリセン,6-ニトロベンツ[a]アントラセン,7-ニトロベンゾ[a]ピレンについて金沢の大気で解析した結果,多交通量地点では冬高夏低,少交通量地点ではこれと異なる季節変動を呈することを明らかにした.また,これまで実態が不明だったウラジオストクは高濃度で,NPAHと推定される多成分が観察されることから,自動車以外の寄与も大きいと推定された.3.単気筒ディーゼル機関の運転条件とDEP排出特性:異なる負荷条件,燃焼効率で運転したディーゼル内燃機関からのDEPをソックスレー抽出して可溶性画分(SOF)を得て,多環芳香族炭化水素(PAH),NPAHを分析した結果,DEP排出量とSOF/DEP比,PAHとNPAHの排出量,直接変異原性のいずれも負荷に依存して増加することを明らかにした.軽油にジメチルカルボネート5%を添加しても,これらの値に顕著な変化は見られなかった.4.DEPの内分泌撹乱作用:ヒト培養細胞を用いて調べた結果,DEP抽出物に抗エストロゲン作用並びに抗アンドロゲン作用があり,それらの作用の一部はPAHに由来することを発見した.<br />(1)A clean-up column, a Pt/Rh reducer column and a switching valve with a concentrator column were introduced into the previous HPLC system equipped with a chemiluminescence detector. The proposed system determined trace levels of nitroarenes(NPAHs)in benzene-ethanol extracts from airborne particulates after simple treatments.(2)Airborne particulates were collected in Kanazawa, Toyama and Vladivostok(Russia), every season simultaneously. Atmospheric concentrations of 1-nitropyrene(NP), 1,3-, 1,6-and 1,8-dinitropyrenes(DNPs)showed seasonal variation(higher in winter than in summer)and automobiles were considered as the main contributor. 2-NP showed the different variation(higher in summer than in winter), suggesting the atmospheric formation. The atmospheric behaviors of 6-nitrochrysene, 7-nitrobenz[a]anthracene and 6-nitrobenzo[a]pyrene have been revealed. The results suggested that not only automobiles but also other contributors were also important in Vladivostok.(3)Amounts of particulates exhausted from diesel-engine increased with the increase in loading. Amounts of organic-soluble fraction of particulate, polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs), NPAHs and direct-acting mutagenicity were also increased with the increase in loading. Analytical results of both NPAHs and PAHs did not show the effect of the addition of dimethyl carboxylate to light oil.(4)The extracts from diesel exhaust particulates showed antiestrogenic activities in estrogen-responsive MCF-7 cells and antiandrogenic activities in androgen-responsive PC-3/AR cells. We found that a part of these activities were attributed to PAHs in the extracts.<br />研究課題/領域番号:10557215, 研究期間(年度):1998–2000<br />出典：「ディーゼル排気粉塵由来未規制有害大気汚染物質の低減化に関する研究」研究成果報告書 課題番号10557215(KAKEN：科学研究費助成事業データベース（国立情報学研究所）) 本文データは著者版報告書より作成
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早川, 和一 ; Hayakawa, Kazuichi
概要:
1.ニトロアレーン分析法の改良:既報の化学発光検出HPLCによるトロアレーン分析システムにニトロアレーン分離用ODSカラム,亜鉛還元カラム,高圧流路切り替えバルブ等を導入することにより,極微量ニトロアレーンの分析システムを完成した.これによ
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り,数mg以下の大気粉じん中の2-ニトロフルオランテン(2-NF),2-ニトロピレン(2-NP),4-NP,6-ニトロクリセン(6-NC)等を定量可能とした.2.ディーゼル粉塵抽出物の直接変異原性におけるニトロアレーンの寄与:ディーゼル粉塵のbenzen-ethanol(3:1)抽出物をシリカゲルカラムクロマトグラフィー(n-hexane,dichloromethane,methanolの混合溶媒)で5分画した.Ames試験による直接変異原性(S.typhimuriumYG1024株)は高極性溶媒(dichloromethane-methanol及びmethanol)の2分画に集中し,ニトロアレーンはこのうちの前者に集中した.直接変異原性におけるニトロアレーン(8種)の寄与率はこの分画で50%余り,全分画合計の約1/3に達し,大きいことが明らかになった.3.札幌,東京,金沢の大気環境比較:金沢市,東京都,札幌市の大気中DNP及び1-NP濃度は札幌≧東京>金沢の純に低くなったが,都心は都市による差は小さかった.3都市の中では,札幌が1,3-,1,6-,1,8-ジニトロピレン(DNP)濃度に対する1-NP濃度の比が最も大きく,その理由の一つとして,ディーゼル車の保有台数の割合が高いことが考えられた.濃度推移は日内変動(昼高夜低)及び季節変動(夏低冬高)を呈したが,都市により程度に差があった.4.大気中のニトロアレーンの分解と二次生成:金沢市内の都心と郊外の大気中ニトロアレーンの比較により,DNP及び1-NPは大気輸送中に分解し,その主要因が太陽による光分解であることがわかった.また、2-NFと2-NPはディーゼル粉塵には検出されず郊外ほど存在比が大きくなることより,大気中で二次生成することが推定された.<br />(1) We introduced another separation column (ODS), a zinc reducer column and a switching valve into the nitroarene analyzer, a HPLC equipped with a chemiluminescence detector, to determine trace levels of nitroarenes.(2) Benzene-ethanol extracts from diesel exhaust particulates were separated into 5 fractions on a silica-gel column with mixtures of n-hexane, dichloromethane and methanol. The strong direct-acting mutagenicities were observed in the dichloromethane-methanol and methanol fractions in the Ames test using the S.typhimurium YG1024 strain and nitroarenes were mainly in the former fraction of the two. The mutagenic contribution of nitroarenes were 1/3 of the all fractions. The large contribution of nitroarenes to the mutagenicity of urban air suggests that the monitoring of nitroarenes is very important for assessing the risk of air pollutants.(3) Concentrations of 1,3-, 1,6- and 1,8-dinitropyrenes (DNPs) and 1-nitropyrene (NP) in urban air were in the following decreasing order, Sapporo>Tokyo>Kanazawa. However, the concentrations in downtown areas of the three cities were at similar levels. The relative concentration of DNPs to that of 1-NP was the highest in Sapporo. As a reason, the large ration of diesel-engine vehicles was considered. Their concentrations showed diurnal and seasonal variations.(4) The relative concentrations of DNPs and 1-NP to polycyclic aromatic hydrocarbons were lower in the suburban areas than in the downtown areas, suggesting that DNPs and 1-NP degradated in the presence of sun light during the transportation. On the other hand, the fact that both 2-nitrofluoranthene (NF) and 2-NP were not detected in diesel exhaust particulates but detected in airborne particulates suggested that these two compounds were formed in air.<br />研究課題/領域番号:08672472, 研究期間(年度):1996–1997<br />出典：「未規制大気汚染物質ニトロアレーンの動態解析とその軽減に関する基礎研究」研究成果報告書 課題番号08672472(KAKEN：科学研究費助成事業データベース（国立情報学研究所）) 本文データは著者版報告書より作成
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論文 |
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早川, 和一 ; Hayakawa, Kazuichi
概要:
(1)金沢市市街地の大気中1,3-,1,6-,1,8-ジニトロピレン(DNP)及び1-ニトロピレン(1-NP)の平均濃度は,それぞれfmol m^<-3>,サブpmol m^<-3>〜pmol m^<-3>レベルであった.これらの化合物濃度
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は,日中に高く夜間から早朝に低い日内変動を示し,交通量と高い相関が認められたことより,主要発生源は自動車と推定された.また,これらの化合物濃度は春から夏に低く,秋から冬に高い季節変動を示し,その要因の一つとして,前者には太陽光による光分解が,後者には逆転層による大気の安定が考えられた. (2)ガソリン車とディーゼル車の排ガス中DNP,1-NP濃度及び粉じん量を比較すると,DNP濃度は大差ないが,後者は前者に比べて1-NP濃度が遙かに高く,粉じん量も多い.これらに基づいて金沢市市街地の大気中DNP,1-NPについて発生源としてのディーゼル車の寄与率を求めると,それぞれ約90%,99%以上と試算された. (3)金沢市,東京都,札幌市の大気中DNP及び1-NP濃度には,都市の特徴によって多少の違いがあるものの,類似した日内及び季節変動が認められた.3都市の中では,札幌市がDNP濃度に対する1-NP濃度の比が最も大きく,その理由として,ガソリン車に対するディーゼル車の保有台数の割合が高いことが考えられた. (4)大気中1,3-,1,6-,1,8-DNP及び1-NP濃度推移と,Ames試験による大気直接変異原活性推移との相関は高く,上記化合物の大気直接変異原活性における寄与率は,YG1024株では約30%,TA98株では約10%と試算された.粒径別では,肺胞に沈積する割合の高い1.1μm以下の最微細粉じんに,化合物と変異原活性のいずれも最も多く分布していることが明らかとなった.大気変異原性に寄与するDNP,1-NP以外の化合物は,シリカゲルカラムクロマトグラフィーにより,DNPよりも低極性であると推定された.<br />(1) Each mean concentration of 1,3-dinitropyrene (1,3-DNP), 1,6-DNP,1,8-DNP and 1-nitropyrene (1-NP) in air in downtown Kanazawa were in the levels of fmol m^<-3> and sub pmol m^<33>-pmol m^<-3>, respectively. The concentrations were high in the daytime and low in the midnight and early in the morning. This diurnal variation gave a good correlation to the traffic volume, suggesting automobiles were the main contributors. The concentrations were high in spring and summer and low in autumn and winter. As reasons for this, degradation by sunlight in the former seasons and low atmospheric mixing dephts in the latter seasons were considered.(2) Concentrations of 1,3-, 1,6-and 1,8-DNPs and 1-NP in air in winter and summer in downtown Kanazawa, Sapporo and Tokyo were determined. Although the mean concentrations in Kanazawa were lower than those in Tokyo and Sapporo, there were similar tendencies as described above. The 1-NP to DNPs ratio in Sapporo was the largest in the three cities, suggest ing the largest diesel-engine vehicles to gasoline-engine vehicles ratio.(3) Concentrations of 1,3-, 1,6-and 1,8-DNPs in diesel Particulate were at the same levels as those in gasoline particulate. However, the concentration of 1-NP in diesel particulate was much higher than that in gasoline particulate. Considering the amount of particulates emitted from diesel-engine much larger than that of gasoline-engine, the contribution of diesel-engine vehicles to the amount of the above compounds in urban air was much larger than that of gasoline-engine vehicles.(4) In both diurnal and seasonal variation studies, good correlation coefficients were observed between the four concentrations and direct-acting mutagenic activities by the Ames test using three stains, TA98, YG1021 and YG1024. In the three, the YG1024 gave the largest coefficient. The contributions of the four compounds to the activities of air in YG1024 and TA98 strains were about 30% and 10%, respectively. The silica gel column chromatography suggested that the other contributors were less polar. When particulates were separately collected into five fractions of different particulate sizes, both the compounds and the activity were mainly contained in the finest particulate fraction (less than 1.1um) which was most adsorbed in alveoli of the lung.<br />研究課題/領域番号:06672138, 研究期間(年度):1994–1995<br />出典：「ニトロアレーンの環境動態解析とその軽減に関する基礎研究」研究成果報告書 課題番号06672138(KAKEN：科学研究費助成事業データベース（国立情報学研究所）) 本文データは著者版報告書より作成
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