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鳥羽, 陽 ; 笠原, 千栄子 ; 戸次, 加奈江 ; 佐溝, 将之 ; 唐, 寧 ; 早川, 和一 ; Toriba, Akira ; Kasahara, Chieko ; Bekki, Kanae ; Samizo, Masayuki ; Ning, Tang ; Hayakawa, Kazuichi
概要:
金沢大学理工研究域自然システム学系<br />大気中の粒子状物質（PM）中の水酸化多環芳香族炭化水素（OHPAH）を定量することを目的とするGC/MSによる分析法を開発した．母核の環数が2〜4環のOHPAH 10種を分析対象とし，トリメチル
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シリル（TMS）誘導体化したうえで検出し，3種類の重水素化，または安定同位体標識化OHPAHを内部標準物質として用いてPM試料の定量に適用した．OHPAHのTMS誘導体の選択イオン検出（SIM）における検出限界（S/N＝3）は，12〜930 fgの範囲で，すべての分析対象物質について10.5分で分離・検出することができた．都市大気標準粉じんや金沢で捕集したPM試料はジクロロメタンで抽出したのち，シリカゲル固相により精製しTMS誘導体化して定量した．金沢で捕集したPM試料中の8種のOHPAHを定量することに成功し，それらの濃度範囲は，20〜4100 fg m−3であり，3-hydroxyfluorantheneのPM中濃度の報告は本研究が初めてである．確立した分析法は，大気粉じん中のOHPAHを定量する際の分析法の選択肢の一つとして有用である．<br />A GC/MS method was developed for the quantification of hydroxylated polycyclic aromatic hydrocarbons (OHPAHs) in airborne particulate matter (PM). Ten OHPAHs having 2 - 4 rings were detected after trimethylsilyl (TMS) derivatization, and the derivatives in PM samples were quantified with three kinds of deuterated or stable isotope labeled OHPAHs as internal standards. The detection limits (S/N = 3) of the derivatives of OHPAHs in the selected ion monitoring (SIM) mode ranged from 12 to 930 fg and all analytes were separated and detected within 10.5 min. A commercially available urban PM sample and PM samples collected in Kanazawa were extracted with dichloromethane, and then the extracts were purified with silica gel solid phase and derivatized OHPAHs in the extracts were quantified. We successfully quantified 8 OHPAHs in PM samples collected in Kanazawa, and their concentrations were in the range of 20 - 4100 fg m−3 and the levels of 3-hydroxyfluoranthene were reported for the first time. This method should be useful as an optional analytical method to quantify OHPAHs in PM samples.
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Bekki, Kanae ; Toriba, Akira ; Ning, Tang ; Kameda, Takayuki ; Hayakawa, Kazuichi ; 戸次, 加奈江 ; 鳥羽, 陽 ; 唐, 寧 ; 亀田, 貴之 ; 早川, 和一
概要:
金沢大学理工研究域自然システム学系<br />Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) are included in various environmental pollutants such as
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airborne particles and have been reported to induce a variety of toxic effects. On the other hand, PAH derivatives are generated from PAHs both through chemical reaction in the atmosphere and metabolism in the body.PAH derivatives have become known for their specific toxicities such as estrogenic/antiestrogenic activities and oxidative stress, and correlations between the toxicities and structures of PAH derivatives have been shown in recent studies. These studies are indispensable for demonstrating the health effects of PAH derivatives, since they would contribute to the comprehensive toxicity prediction of many kinds of PAH derivatives.<br />多環芳香族炭化水素類（PAHs）は大気粉塵などの多種類の環境汚染物質に含まれ，長年の研究によって多様な生体影響を引き起こすことが知られている．一方で，PAHsは生体内での代謝反応や，大気中での化学反応によって多種多様な誘導体を生成することが知られている．近年では，PAHだけでなくPAH誘導体の毒性影響が着目されており，エストロゲン様/抗エストロゲン作用，酸化ストレス反応など，PAHとは異なる誘導体独自の毒性影響の存在が報告されている．また，生成するPAH誘導体には多くの構造異性体が存在するが，PAH誘導体が示す毒性作用と構造との間に相関性，いわゆる構造活性相関があることが示されている．以上の研究は，環境中に存在するPAH 誘導体の生体影響を解明する上で重要な研究であるとともに，多種多様なPAH誘導体の総合的な毒性影響予測に貢献できると考えられる．
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中澤, 章 ; 唐, 寧 ; 井上, 嘉則 ; 上茶谷, 若 ; 加藤, 敏文 ; 齊藤, 満 ; 小原, 健嗣 ; 鳥羽, 陽 ; 早川, 和一 ; Nakazawa, Akira ; Ning, Tang ; Inoue, Yoshinori ; Kamachitani, Waka ; Katoh, Toshifumi ; Saito, Mitsuru ; Obara, Kenji ; Toriba, Akira ; Hayakawa, Kazuichi
概要:
金沢大学理工研究域自然システム学系<br />著者らが開発した繊維状吸着材（DAM不織布）は，両性イオン型高分子であるジアリルアミン‐マレイン酸共重合体（diallylamine-maleic acid copolymer: DAM）を含有
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し，繊維表面に水和層を形成する．本研究では，悪臭物質の一つである半揮発性有機酸（C1－C5）を対象に水溶液だけでなくガス状でもDAM不織布の吸着特性評価を行った．まず，水溶液中のギ酸はDAM不織布の水和層へ溶解した後，DAMのイミノ基との静電相互作用で吸着することがわかった．一方ガス状では，ギ酸，プロピオン酸，酪酸，吉草酸，イソ吉草酸について高い吸着能を有し，吸着量は曝露時間に依存して増加する傾向があった．ガス状有機酸に対する吸着も水溶液と同様の機序で生じていると考えられるが，さらに酢酸を除く有機酸の吸着速度定数と空気 / 水分配係数（log Kaw）が良好な相関性を有したことから，DAM不織布は大気中から不織布表面に形成される水和層へ移行性が高い親水性化合物に対するほど高い選択性をもつことが示された．<br />Diallylamine-maleic acid copolymer (DAM)-nonwoven fabric (DAM-f), a fibrous adsorbent, contains DAM with zwitter-ionic functional groups and forms a hydration layer on the surface. The aim of this report was to evaluate the adsorption selectivity of DAM-f to semi-volatile organic acid (C1-C5). In the aqueous phase, formic acid dissolved in the hydration layer bound to the imino group of DAM-f due to anion exchange interaction. In the gas phase, the adsorption amounts of organic acids increased with the exposure time. Moreover, the adsorption rate constants correlated with the air/water partition coefficients (log Kaw) for formic acid, propionic acid, butyric acid, valeric acid and isovaleric acid, except for acetic acid. These results indicate that DAM-f is highly selective to hydrophilic compounds which easily move from the air to the hydration layer of DAM-f.
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早川, 和一 ; 唐, 寧 ; 鳥羽, 陽 ; 亀田, 貴之 ; Hayakawa, Kazuichi ; Ning, Tang ; Toriba, Akira ; Kameda, Takayuki
概要:
東アジア地域では，急速な産業発展に伴って，環境問題も深刻化している。本稿では，筆者（早川）が拠点リーダーを務め平成14～18 年度にわたって実施した文部科学省21世紀COE プログラム「環日本海域の環境計測と長期・短期変動予測」の研究成果を
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含め，東アジアの有害大気汚染物質としてクローズアップされている多環芳香族炭化水素とニトロ多環芳香族炭化水素に焦点を合わせて，分析化学研究の現状を紹介し，今後の課題について展望する。
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