1.

論文
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1. PAH,NPAH,変異原性および活性酸素種生成能から見た北九州と鉄嶺の大気汚染比較
戸次, 加奈江 ; 唐, 寧 ; 鳥羽, 陽 ; 早川, 和一
出版情報: 産業医科大学雑誌.  30  pp.39-45,  2008-03-01.  産業医科大学学会
URL: http://hdl.handle.net/2297/32486
概要: 大気中には様々な有機汚染物質が含まれている.そのうち多環芳香族炭化水素(PAH)およびニトロ多環芳香族炭化水素(NPAH)は,化石燃料などの燃焼に伴って発生し,ヒトの健康に影響をおよぼす物質である.環日本海域の4ヶ国,中国,ロシア,韓国,日 … 本は,主要エネルギーの種類や生活様式,産業構造や事業所の設備などが異なり,その結果大気汚染のレベルと中身も大きく異なると推定される.そこで,本報では中国と日本の製鉄業を中心とする都市である鉄嶺と北九州を選び大気粉塵を捕集後PAH,NPAH,変異原性,活性酸素種(ROS)生成能を測定し化学物質と毒性の点から比較評価を行った.PAH,NPAH濃度は中国で高濃度を示し,冬高夏低の傾向が見られた.また変異原性は冬に高いが,ROS生成能は夏に高くなる傾向が見られ,変異原性とROS生成能には異なる原因物質が関与すると考えられた.PAH,NPAHとは異なる化合物の寄与も大きいことが考えられた. Airborne participate matters contain many kinds of organic pollutants. Among them, polycyclic aromatic hydrocarbons (PAH), nitropolycyclic aromatic hydrocarbons (NPAH) and quinoid PAHs were reported to have several human health effects. We collected airborne particulates in Kitakyushu, Japan and Tieling, China in summer and winter, and analyzed the PAH and NPAH to evaluate the direct- and indirect-acting mutagenicities and generating activities of reactive oxygen species (ROS). The concentrations of PAHs and NPAHs in Tieling were much higher than in Kitakyushu, with seasonal variations. The mutagenicity level was higher in winter while the ROS generation activity was higher in summer. These results suggest that concentrations of PAH and NPAH didn' t correlate with mutagenicity and ROS generation activity. More studies are needed on the environmental behaviors of compounds other than PAHs and NPAHs, such as quinoid PAHs, and their biological activities. 続きを見る
2.

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2. 生物多様性を基盤にした環境学研究：　自然計測領域生物多様性研究部門
鈴木, 信雄 ; 関口, 俊男 ; 木下, 栄一郎 ; 中村, 浩二
出版情報: 日本海域研究 = Japan sea research.  45  pp.45-47,  2014-03-19.  金沢大学環日本海域環境研究センター = Institute of Nature and Environmental Technology Kanazawa University
URL: http://hdl.handle.net/2297/37015
3.

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3. 東アジアにおけるエアロゾル中多環芳香族炭化水素類の挙動と発生源
早川, 和一 ; Hayakawa, Kazuichi
出版情報: 平成22(2010)年度 科学研究費補助金 新学術領域研究(研究領域提案型) 研究実績の概要 = 2010 Research Project Summary.  2009 – 2010  pp.2p.-,  2018-03-28. 
URL: http://hdl.handle.net/2297/00060132
概要: 金沢大学医薬保健研究域薬学系<br />13億人を超える人口を擁し,産業経済が急速に発展する中国は,エネルギー消費量も急増し,今や世界一の石炭消費国になった。その一方で,大量の石炭消費に伴う排煙による都市の大気環境問題が深刻化している。化石 … 燃料の不完全燃料に伴って発生する代表的な有害化学物質の一つに多環芳香族炭化水素(PAH)及びそのニトロ誘導体(NPAH)がある。これらは強い発がん性/変異原性/内分泌かく乱性を有するので,ヒトの健康,とりわけ大気汚染濃度が著しく高い中国国民の健康に及ぼす影響が懸念されている。また,中国で大量に大気中に放出されたPAH, NPAHは,黄砂や硫黄酸化物等と同様に日本海を越え,わが国まで長距離輸送されてくることが推定された。昨年度は,中国東北地方の代表的都市である瀋陽市について,季節毎に2週間ずつ大気粉塵を捕集し,含まれるPAH, NPAHをそれぞれHPLC-蛍光検出法,HPLC-化学発光検出法で測定し,過去の測定結果を併せて汚染濃度と主要発生源の推移を解析した。本年度は,冬季偏西風の風下に位置する能登半島先端に在る金沢大学輪島大気観測ステーションで大気粉塵を通年連続捕集し,含まれるPAH, NPAHを同様の方法で分析した。気象条件と合わせて解析した結果,瀋陽市の大気中PAH, NPAH濃度は金沢市及び能登半島における濃度よりはるかに高いこと,瀋陽市を含む中国東北地方の主要発生源が冬季は石炭燃焼システムであり,夏季は自動車と石炭燃焼システムの両方であること,さらに後方流跡線解析法を用いて,冬季に中国東北地方で発生した高濃度PAH, NPAHがわが国の能登半島まで長距離輸送されていることを初めて証明した。<br />研究課題/領域番号:21120503, 研究期間(年度):2009 – 2010 続きを見る
4.

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4. 多環芳香族炭化水素類(PAH)-DNA付加体を指標とするPAH曝露評価法の開発
鳥羽, 陽 ; Toriba, Akira
出版情報: 平成18(2006)年度 科学研究費補助金 萌芽研究 研究概要 = 2006 Research Project Summary.  2005-2006  pp.2p.-,  2016-04-21. 
URL: http://hdl.handle.net/2297/00060398
概要: 金沢大学医薬保健研究域薬学系<br />多環芳香族炭化水素(PAH)のなかで特に強い発がん作用を有するBenzo[a]pyrene(BaP)に着目し、BaPが代謝活性化されて生成する発がん作用の本体であるBaP-DNA付加体を生体指標(バイ … オマーカー)として用いるために、BaP-DNA付加体の高速液体クロマトグラフ-タンデム質量分析計(LC-MS/MS)を用いた新しい高感度分析法の開発を試みた。DNA付加体関連物質としてdG-BPDE、及びdG-BPDEを加水分解して得られるBaP tetrolをBaP-DNA付加体の分析対象化合物としてLC-MS/MSの条件検討を行った。分子量関連イオンをプリカーサーイオンとしてdG-BPDEのMS/MSスペクトルを得たところ、グアニン残基が脱離したイオンが観察され、このイオンを効率よく生成させるように、移動相条件、電圧等を最適化した。これに順じてBaP tetrolのLC-MS/MS条件を最適化するとともに、蛍光検出HPLCによる分析法も確立した。確立した分析法を培養細胞にBaPを暴露して得られたDNAに適用したところ、発がん作用の本体として知られる代謝生成物のanti-BPDEに由来するBaP-DNA付加体をBaP tetrolとして検出することができた。細胞のBaP処理24時間後からBPDE-DNA付加体が観察され、処理時間に依存して付加体量の増加が見られた。続いてDNA付加体を利用したヒトの曝露評価を行うためのバイオマーカーの開発を行った。被験者への負担(侵襲性)の観点から尿中のBaP-DNA付加体関連物質をバイオマーカー候補として、DNA付加体を加水分解して得られる尿中tetrolの検出を試みたが、前処理法の回収率の低さなどの改善の余地が残った。<br />研究課題/領域番号:17659036, 研究期間(年度):2005 – 2006<br />出典：「多環芳香族炭化水素類(PAH)-DNA付加体を指標とするPAH曝露評価法の開発」研究成果報告書　課題番号17659036（KAKEN：科学研究費助成事業データベース（国立情報学研究所））（https://kaken.nii.ac.jp/ja/grant/KAKENHI-PROJECT-17659036/)を加工して作成 続きを見る
5.

論文
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5. 難分解性有機物の固液界面における光反応とその制御
中垣, 良一 ; Nakagaki, Ryoichi
出版情報: 平成16(2004)年度 科学研究費補助金 特定領域研究 研究概要 = 2004 Research Project Summary.  2003 – 2004  pp.1p.-,  2018-03-28. 
URL: http://hdl.handle.net/2297/00060533
概要: 金沢大学理工研究域<br />光触媒の固液界面では、熱反応や均一系の光反応で分解が困難とされる難分解性有機物をマイルドな条件下で反応させることが可能であり、反応制御の観点から興味が持たれる。本研究では、難分解性のポリフッ化物であるヘキサフル … オロベンゼン(HFB)及び多環芳香族炭化水素類(PAH)に対して、可視光応答性を示す様々な光触媒を用いた可視光下での分解を行った。これらの反応機構は、重水素(D)や重酸素(^<18>O)などの同位体を含む反応試薬を用いて解析を行った。また、銀担持型BiVO_4光触媒(Ag-BiVO_4)のp-アルキルフェノールに対する特異な吸着能と光分解特性についても、メカニズムの詳細を明らかにすることができた。(1)ニッケル、鉛、銅の金属をドープしたZnS光触媒は、トリエチルアミンを還元剤としてHFBをペンタフルオロベンゼン(PFB)へと可視光下で還元できることを明らかにした。重水素化したトリエチルアミンを用いて反応機構を検討したところ、ZnSにドープされた金属の種類によって光酸化還元反応のメカニズムが異なることを明らかにした。(2)含浸法でAg-BiVO_4光触媒を調製し、酸化分解の活性向上を図った。その結果、p-長鎖アルキルフェノールに対する吸着量、可視光による分解速度、およびCO_2無機化率が増大することを見出した。この原因は、Ag-BiVO_4の銀表面の一部が酸化銀(Ag_2OまたはAgO)に覆われているためであり、ルミノールを用いた化学発光プローブ法により、これら酸化銀が活性点となって活性酸素の一つであるスーパーオキシドアニオンラジカル(・O_2^-)の発生量が大きく増加することを明らかにした。また、アントラセンとベンズ[a]アントラセンの酸化反応では、Ag-BiVO_4上で発生したOHラジカルがこれらPAHの光酸化反応において重要な役割を果たすことを明らかにした。<br />研究課題/領域番号:15033230, 研究期間(年度):2003-2004<br />出典：「難分解性有機物の固液界面における光反応とその制御」研究成果報告書　課題番号15033230（KAKEN：科学研究費助成事業データベース（国立情報学研究所））（https://kaken.nii.ac.jp/ja/grant/KAKENHI-PROJECT-15033230/)を加工して作成 続きを見る
6.

論文
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6. 多環芳香族炭化水素類(PAHs)のホルモン活性等価係数(HAEF)の確立
鳥羽, 陽 ; Toriba, Akira
出版情報: 平成15(2003)年度 科学研究費補助金 特定領域研究 研究概要 = 2003 Research Rroject Summary.  2002 – 2003  pp.2p.-,  2018-03-28. 
URL: http://hdl.handle.net/2297/00060552
概要: 金沢大学医薬保健研究域薬学系<br />多環芳香族炭化水素類(PAHs)は、化石燃料に含まれ、また燃焼過程で生成する非意図的生成物であり、自動車やタバコなどを排出源として環境中に放出されるため、ヒトや動物の曝露量は高い。PAHsは、内分泌撹 … 乱物質の一つとして疑いが持たれているものの、ヒトに対するリスク評価は十分ではない。昨年度の研究により、PAH関連化合物のエストロゲン様/抗エストロゲン作用を酵母two-hybrid法を用いて測定した結果、モノヒドロキシ体が特に強い活性を有することを見出した。そこで本年度は、様々な骨格を有するPAHモノヒドロキシ体のERに対するアゴニスト及びアンタゴニスト作用と構造との関係を考察し、活性発現に影響する因子の推定を行った。まずエストロゲン様/抗エストロゲン活性を示すPAHモノヒドロキシ体の多くは4環構造を有し、同じ環数を有していても母核構造や水酸基の位置が異なることによって発現する活性の種類やその強さが異なることが分かった。また、母核構造の違いを表すL/B比と水酸基の位置の違いを表すO-H distanceを用いて活性を有する化合物の分子構造を評価し、各パラメータ値がそれぞれ特定の範囲を満たす化合物が強いエストロゲン様/抗エストロゲン活性を示す傾向にあることを明らかとした。さらにCACheを用いたコンピューターシミュレーション解析によって算出されたフェノール性水酸基の酸素原子の部分電荷が活性発現に寄与することを確認した。環境試料のヒトに対する内分泌撹乱作用のリスク評価を行う上でエストロゲン様/抗エストロゲン活性を活性等価係数として表すことは必要不可欠であると考えられ、本研究で得られた活性値を基にPAHモノヒドロキシ体の活性等価係数を算出することが可能となった。また一方で、タバコ煙や大気粉塵抽出物などの環境試料中にPAHモノヒドロキシ体が存在することも確認できた。<br />研究課題/領域番号:14042219, 研究期間(年度):2002 – 2003<br />出典：「多環芳香族炭化水素類(PAHs)のホルモン活性等価係数(HAEF)の確立」研究成果報告書　課題番号14042219（KAKEN：科学研究費助成事業データベース（国立情報学研究所））（https://kaken.nii.ac.jp/ja/grant/KAKENHI-PROJECT-14042219/)を加工して作成 続きを見る
7.

論文
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7. ディーゼル車排気粉じんの内分泌攪乱作用の本体とそのヒト暴露評価
木津, 良一 ; Kizu, Ryoichi
出版情報: 平成15(2003)年度 科学研究費補助金 特定領域研究 研究概要 = 2003 Research Rroject Summary.  2002 – 2003  pp.2p.-,  2018-03-28. 
URL: http://hdl.handle.net/2297/00060553
概要: 金沢大学理工研究域<br />ディーゼル排気粉じん(DEP)に含まれる内分泌撹乱物質を明らかにし、当該物質によるヒト曝露評価を行なうために本研究では、シャーシーダイナモ上で種々の走行条件で運転する市販ディーゼル車からDEPを捕集して含有成分 … の抽出してアンドロゲン様作用/抗アンドロゲン作用をアッセイするとともに、アンドロゲン様作用/抗アンドロゲン作用を担う含有成分及びその代謝物の分析法開発を行なった。その結果、以下の研究成果を得た。i)DEPには抗アンドロゲン成分が含まれる、ii)抗アンドロゲン成分としては、アリル炭化水素受容体(AhR)アゴニストとして作用する成分とアンドロゲン受容体(AR)のアンタゴニストとして作用する成分がある、iii)DEPEの抗アンドロゲン作用は、走行中のエンジン負荷が高いほど強く、AhRアゴニスト成分とARアンタゴニスト成分の含有量も多くなるが、走行速度との関連では、異なった走行速度においても抗アンドロゲン作用は差がなく、AhRアゴニスト/ARアンタゴニスト成分の含有量にも差がない、iv)アリル炭化水素受容体のアゴニストとして作用する成分の一つは、5環以上の環構造を持つ多環芳香族炭化水素類(PAH)である、v)PAH曝露の指標として尿中に排泄されるPAH代謝物濃度に着目し、尿中のPAH水酸化物を検索したところ、幾つかのPAH水酸化体が検出されたが、中でも1-ヒドロキシピレン(1-OH-Pyr)及び2-ヒドロキシフルオランテン(2-OH-Flu)の濃度が高かったため、1-OH-Pyr及び2-OH-Fluの高感度蛍光検出HPLC定量法を開発した、vi)尿中1-OH-Pyr及び2-OH-Fluの濃度を喫煙者と非喫煙者で比較し、尿中1-OH-Pyr及び2-OH-Fluが多環芳香族炭化水素類の経気道曝露の良い指標となることを示した。<br />研究課題/領域番号:14042218, 研究期間(年度):2002 – 2003<br />出典：「ディーゼル車排気粉じんの内分泌攪乱作用の本体とそのヒト暴露評価」研究成果報告書　課題番号14042218（KAKEN：科学研究費助成事業データベース（国立情報学研究所））（https://kaken.nii.ac.jp/ja/grant/KAKENHI-PROJECT-14042218/)を加工して作成 続きを見る
8.

論文
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8. アジアンダストの大気中二次生成有機有害化学物質への触媒作用に関する研究
唐, 寧 ; Tang, Ning
出版情報: 平成26(2014)年度 科学研究費補助金 基盤研究(C) 研究成果報告書 = 2014 Fiscal Year Final Research Report.  2012-04-01 – 2015-03-31  pp.5p.-,  2015-05-25. 
URL: http://hdl.handle.net/2297/47576
概要: 金沢大学医薬保健研究域薬学系<br />中国の異なる砂漠地域でバックグラウンドアジアンダスト（黄砂）を計４検体採集した。黄土高原の黄砂の比表面積と全細孔容積はいずれも他の3地域（タクラマカン，トングリ，ホルチン）の黄砂より大きかったが，平均 … 細孔径に大きな違いがなかった。9種の水溶性イオンと15種の元素を分析したところ，4地域の黄砂に組成的な違いが認められた。構築した曝露チャンバーと多環芳香族炭化水素（PAH）酸化体分析計を用いて評価した結果，光及び反応性ガス（NO2/SO2/O3）の有無に因らず，どの地域の黄砂でもPAHを吸着し，さらにPAHをより毒性の強いニトロ体，キノン体への変質を促進する触媒的な作用を有することを明らかにした。<br />Total four background Asian dust (Kosa) were collected at different desert regions of China. The specific surface area and the total pore volume of the Kosa collected at Huangtu plateau were larger than those at other regions (Taklimakan, Tengger and Horqin). But no significant difference in the average pore size was found among the four Kosas. The compositional differences of analyzed nine water-soluble ions and fifteen elements were observed among the four Kosas. We found that 2 - 4 rings polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) can be adsorbed by the every Kosa in the conditions of presence or absence of light and reactive gases (NO2/SO2/O3) by using our exposure chamber. We also found that Kosa has catalysis to promote the degeneration reaction of PAHs to their nitro- and/or quinine-derivatives having strong toxicity.<br />研究課題/領域番号:24590769, 研究期間(年度):2012-04-01 – 2015-03-31 続きを見る
9.

論文
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9. 環日本海域の有害性多環芳香族炭化水素類の発生・輸送・反応と曝露の国際比較
早川, 和一 ; Hayakawa, Kazuichi
出版情報: 平成25(2013)年度 科学研究費補助金 基盤研究(A) 研究成果報告書 = 2013 Fiscal Year Final Research Report.  2009-04-01 – 2014-03-31  pp.6p.-,  2014-05-28.  金沢大学薬学系
URL: http://hdl.handle.net/2297/48772
概要: 金沢大学医薬保健研究域薬学系<br />東アジアの大気質は急激変化している。本研究では，強毒性でPM2.5の主要成分であるPAH, NPAHに焦点を合わせて，これ等とその反応（代謝）物の高性能分析法を開発し，実試料分析を行った。1990年代 … 後半から日本では自動車排ガス規制の効果により大気中PAH, NPAH濃度が大幅に減少したが，中国やロシアでは濃度が増加傾向を示す都市もあった。測定結果から，この地域におけるPAHの排出インベントリと大気化学輸送モデルを開発し，長距離輸送も再現できた。また大気輸送中のPAH, NPAH二次生成物を同定し，これらと代謝物の中に変異原性や内分泌撹乱作用など，強い生物活性を示すものがある事を明らかにした。<br />East Asian countries surrounding Japan Sea, such as Japan, China, Korea and Russia, have shown significant change of atmospheric conditions with fast industrial development. Atmospheric behaviors of carcinogenic polycyclic aromatic hydrocarbon (PAH) and nitropolycyclic aromatic hydrocarbon (NPAH) were studied in this area. Their atmospheric concentrations decreased in Japanese cities by the effective countermeasures against automobile exhaust. However, several cities in China and Russia showed the increasing tendency of the concentrations. By using the analytical results, the emission inventory and the chemical transport model were newly developed. In the atmosphere, on the other hand, several oxidized derivatives of PAHs and NPAHs formed through secondary formation were identified. Several compound of metabolites and secondary formed derivatives of PAHs and NPAHs showed strong biological activities such as mutagenicity and endocrine disruption.<br />研究課題/領域番号:21256001, 研究期間(年度):2009-04-01 – 2014-03-31 続きを見る
10.

論文
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10. 燃焼由来多環芳香族炭化水素類の長距離輸送と活性化反応
唐, 寧
出版情報: 平成23(2011)年度 科学研究費補助金 基盤研究(C) 研究成果報告書 = 2011 Fiscal Year Final Research Report.  2009-2011  pp.5p.-,  2012-06-01.  金沢大学医薬保健研究域 / 兵庫医科大学医学部
URL: http://hdl.handle.net/2297/47577
概要: 本研究では,瀋陽(中国東北部の都市),金沢及びバックグラウンド地域である能登半島輪島で連続して観測した結果,晩秋から春先までに高く現れる,輪島の大気中発がん性/変異原性物質である多環芳香族炭化水素類(PAH)及びニトロ多環芳香族炭化水素(N … PAH)の一部は中国の北部から偏西風に乗って長距離輸送されたことを明らかにした。また, PAH, NPAHの組成を比較することにより,長距離輸送中におけるこれらの変質が少なかったことも判明した。<br />In this study, airborne particulates were collected simultaneously at Shenyang(China), Kanazawa and Wajima(Japan). Nine polycyclic aromatic hydrocarbons(PAH) and three nitropolycyclic aromatic hydrocarbons(NPAH) in the particulates were determined. The average concentrations were higher in cold season than in warm season. A meteorological analysis indicated that the air samples collected at Wajima, a background site on the Noto Peninsula, Japan, in cold season were transported mainly from Northeast China over the Japan Sea. Both the concentration ratios of PAH and NPAH were similar to those in Shenyang in Northeast China which located along the air transportation route to Wajima, but not in Kanazawa which near Wajima. These results strongly suggest that most of the atmospheric PAH and NPAH at Wajima in cold season were long range transported from Northeast China. And, no significant changes of PAH and NPAH compositions were observed during their transportation. 続きを見る